Polarisation resolved photoluminescence in van der Waals heterostructures
Micro luminescence polarisée dans les hétéro-structures de van der Waals
Résumé
Transition metal dichalcogenide (TMD, chemical formula of MX_2 where M=Mo, W; X=S, Se, Te) monolayers (MLs) are promising 2D direct bandgap semiconductors for applications in spin/valleytronics and the study of many-body physics. In a monolayer limit, the bandgap occurs at the K points, where a strong spin-orbit coupling (SOC) splits the valence and conduction sub-bands. Because of this, a unique spin-polarized band structure appears at the two non-equivalent K points, also called valleys. This makes chiral optical selection rules valid and effective in TMD MLs so that one can selectively excite K+/K- valleys by optical pumping controlling the helicity of light. Also, in TMD MLs 2D quantum confinement effects and low dielectric screening lead to extraordinary exciton binding energies of ~ 500 meV, and the chiral optical selection rules also apply for the exciton transitions.In this thesis, we perform polarization-resolved photoluminescence (PL) studies at cryogenic temperatures on TMD MLs. We have demonstrated in PL a very large dynamical spin/valley polarization of resident carriers induced by circularly polarized light, so far only probed through time-resolved Kerr rotation experiments. We have investigated the excitonic transport through PL by using an hyperspectral imaging technique at high excitation fluences. We revealed an appearance of a halo in the trion PL distribution and built a model to interpret the halo formation by considering a steady-state drift-diffusion equation, including the Seebeck drift induced by a thermal gradient. Also, by applying electric fields in gate-tunable devices, we investigated positively/negatively charged excitonic species at different doping regimes and studied their spin/valley polarization and coherence. These studies provide a further understanding of the rich exciton and spin/valley physics in these 2D semiconductors, a crucial step for future optoelectronic and valleytronic applications.
Les monocouches de dichalcogénures de métaux de transition (TMD, formule chimique de MX_2 où M = Mo, W ; X = S, Se, Te) sont des semi-conducteurs 2D avec une bande interdite directe qui sont très prometteurs dans le domaine de la spin/valleytronique. Dans les monocouches de TMD, les effets de confinement quantique bidimensionnels, et le faible écrantage diélectrique, conduisent à une énergie de liaison d'exciton extraordinaire d'environ 500 meV. La bande interdite se trouve aux points K de la zone de Brillouin héxagonale, appelés également "les vallées". Le fort couplage spin-orbite (SOC) brise la dégénéréscence des vallées de valence et de conduction, créant ainsi un couplage spin-vallée. Les monofeuillets TMD sont donc sensibles à la polarisation de l'excitation optique. Les règles de sélection optique chirales sont valides et efficaces dans les monofeuillets de TMD et nous permettent d’exciter sélectivement les vallées K + / K- par pompage optique, simplement en contrôlant l'hélicitié de la lumière.Dans cette thèse, nous réalisons des études de photoluminescence (PL) résolue en polarisation à des températures cryogéniques sur des monofeuillets de TMD. Nous avons démontré une très grande polarisation spin/vallée dynamique des porteurs résidents induite par la lumière polarisée circulairement, jusqu'à présent elle avait été mesuré seulement par des expériences de rotation de Kerr résolues en temps. Nous avons étudié le transport excitonique grâce à la PL en utilisant une technique d'imagerie hyperspectrale à des fluences d'excitation élevées. Nous avons révélé l'apparation d'un halo dans la distribution de la PL du trion et construit un modèle pour interpréter la formation du halo en modélisant l'équation de dérive-diffusion en régime permanent incluant un terme Seebeck lié à la présence d'un gradient thermique. En outre, nous avons étudié de la PL des excitons chargées positivement et négativement à différents régimes de dopage. Pour cela, nous avons appliqué des champs électriques dans des dispositifs et nous avons étudié la polarisation et la cohérence spin/vallée des émission excitoniques. Ces études permettent de mieux comprendre la riche physique des excitons et des spins et des vallées dans ces semi-conducteurs 2D, une étape cruciale pour les futures applications optoélectroniques et valleytroniques.
Origine : Version validée par le jury (STAR)